如今,鈣鈦礦材料在光伏光電研究領域受到了廣泛的關注和研究。隨著綠光和近紅外發(fā)光器件的外部量子效率超過20 %,表明距離照明和顯示器中的實際應用又邁進了一步。然而,器件穩(wěn)定性目前仍是限制發(fā)光二極管進一步發(fā)展的阻礙之一,電場作用下離子遷移對器件性能滾降的作用不可忽視。器件中離子遷移途徑分為兩類:鈣鈦礦發(fā)射層和電荷傳輸中間層之間的離子交換以及離子通過它們的滲透,以及金屬原子從電極擴散到甚至穿過電荷傳輸層的擴散。遷移會導致鈣鈦礦和中間層的缺陷形成和材料降解,以及電極腐蝕,致使器件性能迅速下降。
此外,全無機CsPbX3材料因其具有較高的光熱穩(wěn)定性,成為近年發(fā)光二極管中的明星材料。然而,其前驅(qū)材料自身溶解度較低,使得相應薄膜容易結(jié)晶質(zhì)量低、缺陷密度高、形貌差,進而造成非輻射復合幾率升高,大大降低器件效率。這些缺陷導致的相關穩(wěn)定性問題也阻礙了無機鈣鈦礦發(fā)光二極管的穩(wěn)定性發(fā)展。
針對以上鈣鈦礦發(fā)光二極管中所存在的離子遷移以及CsPbBr3薄膜成膜質(zhì)量差的問題,吳朝新教授組研究了“insulator-perovskite-insulator”(IPI)全無機異質(zhì)結(jié)器件結(jié)構(gòu),即雙層LiF層包裹鈣鈦礦發(fā)光層形成類三明治結(jié)構(gòu),并結(jié)合無機半導體材料ZnS-ZnSe組合作為聯(lián)級電子傳輸層取代以往的有機半導體傳輸材料,同時實現(xiàn)了有效的載流子傳輸性和離子遷移的抑制。全無機異質(zhì)結(jié)器件結(jié)構(gòu)顯著抑制了電場誘導下鈣鈦礦層的離子遷移,并阻礙了金屬原子向發(fā)光層的擴散。另一方面,利用多元A位摻雜效應,通過引入堿金屬離子制備出致密均勻的三元Cs/Rb/KPbBr3薄膜。此外,觀察到在預退火過程中反溶劑氛圍處理與薄膜的成膜性和光學特性密切相關,這進一步從一定程度上提高了薄膜熒光質(zhì)量。結(jié)果,優(yōu)化后的三元鈣鈦礦發(fā)光二極管的器件效率為35.15 cd A-1(EQE 11.05 %)。同時,該器件在儲存264小時后仍能保持原有EQE的90 %。在初始亮度為100 cd m-2的穩(wěn)定性測試下,器件的T50壽命超過255小時。
工作提出的全無機異質(zhì)結(jié)器件結(jié)構(gòu)為實現(xiàn)高效穩(wěn)定的鈣鈦礦發(fā)光二極管開辟了一條新的途徑。
該項研究以“Suppressing Ion Migration Enables Stable Perovskite Light-Emitting Diodes with All-Inorganic Strategy”為題近期發(fā)表于國際期刊Advanced Functional Materials (2020)(影響因子 16.836)。第一作者為課題組2016級博士生張琳;袁方博士、李璟睿特聘研究員和吳朝新教授為共同通訊作者,西安交通大學為第一作者單位和唯一通訊作者單位。該工作得到自然科學基金委項目等的支持。